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西安交大前沿科學技術研究院、動力工程多相流國家重點實驗室金明尚教授團隊與上海交通大學材料科學與工程學院鄔劍波教授、美國加州大學河濱分校殷亞東教授課題組密切合作，在催化劑表面應變調控提升鉑（Pt）催化性能方面取得重要進展。相關成果“調控鉑催化劑表面應變獲得高效電催化劑”（Mastering the surface strain of Pt catalysts for efficient electrocatalysis）于10月6日發(fā)表在科學期刊《自然》（Nature）上。該研究成果不僅可以從根本上探索應變如何影響鉑電催化，而且還為制造用于可再生能源轉換反應的高性能鉑催化劑提供了一條有前途的途徑。

鉑催化劑是目前能源領域最重要的一類催化劑，已被廣泛應用于燃料電池、水分解制氫等可持續(xù)能源系統(tǒng)中。應變調節(jié)能控制鉑原子間距離，從而靈敏地改變其電子結構，進一步結合晶面調控可以在原子尺度上針對特定催化體系實現(xiàn)鉑催化劑表面活性位點電子和幾何結構的優(yōu)化，進而獲得高效鉑催化劑。目前，催化劑表面應變調節(jié)主要依賴于鉑在另一種材料表面的沉積（形成核殼結構）。雖然鉑和其他材料之間存在晶格常數(shù)差異，但這種獲得表面應變的方式難以實現(xiàn)應變的精準、連續(xù)調節(jié)。如何實現(xiàn)鉑催化劑表面應變的精準、連續(xù)調控是催化領域備受關注和亟待解決的挑戰(zhàn)性難題。金明尚教授研究團隊在前期發(fā)現(xiàn)鈀（Pd）納米晶體可以通過磷化和去磷化反應實現(xiàn)體積連續(xù)改變的基礎上，發(fā)展了一種基于鉑基核殼結構的磷化和去磷化處理的全新應變調節(jié)方法。該方法可應用于不同表面結構的鉑催化劑表面應變的調節(jié)，甚至有望進一步拓展至其他材料，具有普適性。

利用鈀基納米立方體內核在磷化/去磷化過程中的體積伸縮調控鉑殼層晶格應變

為實現(xiàn)鉑催化劑晶格應變的精準、連續(xù)調節(jié)，該合作團隊首先將鉑沉積于鈀基材料表面形成Pd@Pt及PdP@Pt核殼結構。在前期研究中，金明尚教授團隊曾發(fā)現(xiàn)對鈀納米立方體進行磷化處理會引起明顯的體積膨脹；相反，通過去磷化處理又可使PdP納米顆粒體積回縮至初始狀態(tài)?；诖?，研究發(fā)現(xiàn)對Pd@Pt（PdP@Pt核殼結構）進行磷化（去磷化）處理可以獲得相應的拉伸（壓縮）應變。該團隊進一步通過控制磷化（去磷化）程度調節(jié)實現(xiàn)了鉑晶格伸縮程度的精準調控，得到在-5.1%到5.9%范圍連續(xù)可調的晶格應變。通過原子分辨的球差電鏡表征系統(tǒng)分析了實驗條件對晶格應變的影響，并結合理論計算揭示了晶格應變能改變催化體系中關鍵物種在鉑催化劑表面的吸附強度和吸附位點從而影響其催化活性。更為重要的是，在深入理解鉑催化劑“應變—活性”構效關系的基礎上，該團隊通過應變優(yōu)化使鉑催化劑在甲醇電催化氧化和析氫反應中的活性分別提升2.5倍和1.5倍以上。晶格應變調節(jié)方法的開發(fā)為高效鉑催化劑的設計和制備提供了詳細的理論指導和全新的實驗方法，并有望應用于燃料電池、電解水產(chǎn)氫產(chǎn)氧等領域，助力國家能源戰(zhàn)略。

該研究工作在金明尚的帶領下，應變調節(jié)實驗和催化性能表征部分主要由金明尚教授團隊博士賀天歐、博士后王偉聰完成，球差電鏡表征和應變分析由上海交通大學施楓磊博士完成，理論計算部分由重慶大學楊小龍博士完成。西安工業(yè)大學李祥博士也參與了工作的部分研究與結果分析討論。西安交大動力工程多相流國家重點實驗室為第一單位和通訊單位，研究工作得到國家自然科學基金“能源有序轉化”基礎科學中心項目、國家自然科學基金面上項目、多相流國家重點實驗室自主課題以及開放課題等項目的資助和支持。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-021-03870-z

金明尚簡介：

金明尚，西安交通大學教授，博導。2012年3月受聘于西安交通大學前沿院，2016年加入動力工程多相流國家重點實驗室，2016年入選西安交通大學青年拔尖人才計劃，2018年入選陜西省普通高校青年杰出人才支持計劃，2021年入選“愛思唯爾2020年度中國高被引學者”。在Nature, Angew. Chem. Int. Ed.，Nat. Commun.等國際著名期刊上發(fā)表60余篇研究論文，其中有8篇是SCI高被引論文，引用7000余次。受到國際材料學會、中國化學會等邀請作特邀報告5次。主持國家自然科學基金項目4項，授權國家發(fā)明專利3項，美國專利1項。

參考資料：http://news.xjtu.edu.cn/info/1033/171713.htm