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近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化與新材料研究室（十五室）張濤院士、王愛琴研究員、楊小峰研究員等與廈門大學(xué)田中群院士、李劍鋒教授等合作，在氮碳載體上設(shè)計并構(gòu)筑了均勻分散的銅單原子催化劑（Cu-N-C SAC），將其應(yīng)用于堿性電催化氧還原反應(yīng)中，并通過原位X射線吸收光譜技術(shù)（operando-XAS）揭示其在反應(yīng)過程中的可逆動態(tài)演變。

　　2011年，張濤、李雋、劉景月等首次在國際上報道了Pt1/FeOx單原子催化劑（Nat. Chem.，2011），提出的“單原子催化”迅速成為催化研究的前沿領(lǐng)域（Nat. Rev. Chem.，2018；Acc. Chem. Res.，2013）。與均相催化劑中的金屬有機配合物類似，單原子催化劑的局域配位環(huán)境對其催化性能有非常重要的影響。在前期工作中，張濤和王愛琴團(tuán)隊利用先進(jìn)表征技術(shù)研究了氧化物負(fù)載的單原子催化劑以及金屬-氮-碳單原子催化劑的局域配位環(huán)境對催化性能的影響（Chem. Sci.，2016；J. Am. Chem. Soc.，2017；Angew. Chem. Int. Ed.，2018；Nat. Commun.，2019；Nat. Commun.，2021），為深入理解單原子催化機理提供了基礎(chǔ)。

　　然而，基于靜態(tài)結(jié)構(gòu)解析的“構(gòu)效關(guān)系”并不能完全反映出反應(yīng)過程中的真實催化機理。基于此，該合作團(tuán)隊構(gòu)筑了均勻分散的靜態(tài)Cu-N4單原子催化劑，其在電催化堿性氧還原反應(yīng)中表現(xiàn)出與貴金屬Pt可比的催化活性；利用對金屬中心配位環(huán)境敏感的XANES技術(shù)，觀測到靜態(tài)Cu-N4位點在反應(yīng)過程中存在結(jié)構(gòu)可逆演變；進(jìn)一步通過FDMNES計算方法，確定Cu-N4在反應(yīng)過程中首先被外加電位驅(qū)動生成新的催化活性位點Cu-N3，并進(jìn)一步在氧還原反應(yīng)過程中重構(gòu)為HO-Cu-N2結(jié)構(gòu)。該研究為后續(xù)單原子催化劑的動態(tài)研究以及催化劑設(shè)計提供了新思路。

　　該工作以“Dynamic Behavior of Single-Atom Catalysts in Electrocatalysis: Identification of Cu N3 as an Active Site for the Oxygen Reduction Reaction” 為題，于近日發(fā)表在《美國化學(xué)會志》（Journal of the American Chemical Society）上。該工作的共同第一作者是我所1502組與廈門大學(xué)ichem聯(lián)培博士研究生楊級，青島科技大學(xué)劉文剛副教授、中科院物理所博士研究生許名權(quán)。上述研究工作得到國家自然科學(xué)基金、中科院B類先導(dǎo)專項“能源化學(xué)轉(zhuǎn)化的本質(zhì)與調(diào)控”、潔凈能源國家實驗室（DNL）合作基金、上海光源BL14W線站重點課題等項目的資助。（文/圖 楊級）

　　文章鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.1c03788

參考資料：http://www.dicp.ac.cn/xwdt/kyjz/202109/t20210907_6195428.html