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開發(fā)高效穩(wěn)定的氧還原（ORR）、電化學(xué)析氧 （OER）和電化學(xué)析氫（HER）三功能電催化劑是實(shí)現(xiàn)電可充鋅空電池和電解水的關(guān)鍵。氮摻雜碳包覆雙金屬合金（bimetallic alloy@NC）由于具有優(yōu)異的電催化活性和穩(wěn)定性，是非常有潛力的三功能電催化劑。但是，目前對(duì)于bimetallic alloy@NC這個(gè)電催化體系中雙金屬和不同形式氮的相互作用仍不甚明確，例如不同形式氮是如何影響三功能電催化性能？雙金屬又是如何影響氮摻雜？雙金屬合金是否直接參與反應(yīng)？

本文通過一步熱解CoFe-MOF/C3N4合成了富含CoFe雙金屬活性位點(diǎn)和高含量石墨化氮的氮摻雜石墨化碳納米片包覆的CoFe納米合金（CoFe@NC/NCHNSs）三功能電催化劑，并通過實(shí)驗(yàn)和DFT計(jì)算證實(shí)CoFe@NC/NCHNSs優(yōu)異的ORR、OER和HER電催化性能是由于CoFe雙金屬和石墨化氮在的協(xié)同作用。研究還發(fā)現(xiàn)，Co和Fe的引入分別具有錨定N物種和促進(jìn)石墨化N生成的重要作用。因此，CoFe雙金屬的引入對(duì)高含量石墨N的形成起到了至關(guān)重要的促進(jìn)作用，從而進(jìn)一步提高了電催化活性。該催化劑展現(xiàn)出0.92 V的ORR半波電位，以及10 mA cm-2電流密度下低的OER（285 mV）和HER過電勢(shì)（120 mV）。由催化劑組裝的液態(tài)鋅空電池和水電解槽均具有優(yōu)異的活性和穩(wěn)定性；組裝的固態(tài)鋅空電池的開路電壓為1.46V，功率密度達(dá)到125mW cm-2。采用該催化劑組裝的鋅空電池和水電解槽表現(xiàn)出的優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性，證明了其在實(shí)際應(yīng)用方面具有廣闊的前景。

浙江師范大學(xué)2021屆碩士畢業(yè)生王賽君，王海燕博士和黃傳奇博士為共同第一作者，胡勇教授為通訊作者。課題組成員王海燕博士自2019年12月入職生化學(xué)院以來，以第一作者或通訊作者身份在Appl. Catal. B: Environ., Nano Energy, J. Mater. Chem. A, Chem. Eng. J., J. Energy Chem., Since China Mater.等期刊上發(fā)表研究論文9篇，其中頂級(jí)期刊6篇。相關(guān)研究成果得到了國家自然科學(xué)基金、浙江省“萬人計(jì)劃”科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才項(xiàng)目和浙江師范大學(xué)自主設(shè)計(jì)科學(xué)研究項(xiàng)目的資助。

論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120512