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雙金屬核殼納米晶由于其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)特性，在催化、電學(xué)、光學(xué)等方面具有巨大的應(yīng)用前景。對(duì)于電催化來(lái)說(shuō)，雙金屬核殼納米晶的尺寸控制能夠有效提高其質(zhì)量比活性；而晶面控制能夠調(diào)整金屬活性中心的本征催化特性，從而改善其面積比活性。然而，由于晶體生長(zhǎng)過(guò)程中動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)理論的沖突，想要同時(shí)控制雙金屬核殼納米晶的尺寸和晶面仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。尤其是將核殼納米晶的整體尺寸限制在10 nm尺寸以下，并且使其表面具有明確的晶面原子排布。

基于此，化科院唐亞文、邱曉雨團(tuán)隊(duì)，以高分散的亞5 nm Pd (111)四面體為晶種，系統(tǒng)地研究了Pt、Ru、Rh原子在其表面的生長(zhǎng)行為，并將所得的一系列雙金屬核殼納米晶的整體尺寸嚴(yán)格控制在10 nm以?xún)?nèi)。研究表明，當(dāng)Pt（或Ru、Rh）的沉積層數(shù)少于5個(gè)原子層時(shí)，外殼金屬的原子排布由內(nèi)核的晶面決定，發(fā)生晶面復(fù)制行為。當(dāng)Pt (或Ru、Rh)沉積層數(shù)超過(guò)5個(gè)原子層時(shí)，其原子排布取決于金屬本身的性質(zhì)，晶體的自發(fā)生長(zhǎng)行為占主導(dǎo)地位。其中，由于Pt原子具有相對(duì)Pd較高的晶格適配率，其在Pd四面體表面能夠發(fā)生無(wú)縫堆積，所得的Pd@Pt核殼結(jié)構(gòu)會(huì)從四面體直接演變成截角八面體。在氧還原反應(yīng)中，具有Pt表面的核殼納米晶的催化活性符合規(guī)律：Pd@Pt(111)截角八面體>Pd@Pt(111)四面體>Pt黑催化劑；在析氫反應(yīng)中，具有Ru表面的核殼納米晶的催化活性符合規(guī)律：Pd@Ru(111)四面體>Pd@Ru(hcp)四面體>Pd四面體。該研究結(jié)果首次實(shí)現(xiàn)了在亞10 nm尺度內(nèi)對(duì)雙金屬核殼納米晶進(jìn)行精確的晶面控制。文章鏈接:

https://pubs.acs.org/articlesonrequest/AOR-UWNQKGWAWR583HDHC7DK

該論文的第一作者為化科院本科生蘇可盈同學(xué)。蘇可盈同學(xué)自2018年入學(xué)以來(lái)就加入化科院實(shí)驗(yàn)室開(kāi)展科研工作，為國(guó)家勵(lì)志獎(jiǎng)學(xué)金、國(guó)家級(jí)大創(chuàng)項(xiàng)目主持人、南京師范大學(xué)“科研創(chuàng)新先進(jìn)個(gè)人”等稱(chēng)號(hào)獲得者，先后在ACS Nano (IF=14.588，一作)、Appl. Surf. Sci. (IF=6.182，二作)、J. Mater. Chem. A (IF=11.301，三作)、ChemSusChem (IF=7.962，三作)發(fā)表論文。

該研究工作得到了江蘇省新型動(dòng)力電池重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、生物醫(yī)藥功能材料國(guó)家地方聯(lián)合工程中心、江蘇省高等學(xué)校優(yōu)勢(shì)學(xué)科建設(shè)項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金、江蘇省高等學(xué)校自然科學(xué)基金、江蘇省自然科學(xué)基金等資金的支持。

參考資料

[1] 化科院本科生以第一作者在ACS Nano上發(fā)表論文,http://www.njnu.edu.cn/info/1088/14943.htm