氫能具有能量密度高、綠色且可持續(xù)等優(yōu)點(diǎn)，是一種重要的二次能源。電解水制氫由于具有氫純度高、工藝簡(jiǎn)單、運(yùn)行可靠等優(yōu)點(diǎn)，受到了極大關(guān)注。特別是酸性質(zhì)子交換膜（PEM）電解水制氫，與傳統(tǒng)堿性電解水制氫相比，產(chǎn)氫效率大大提高。但其陰、陽兩極均需要高效、穩(wěn)定的催化劑來加速遲緩的動(dòng)力學(xué)過程。目前，鉑（Pt）族催化劑仍然是酸性質(zhì)子交換膜電解水系統(tǒng)的最佳選擇。其中，釕（Ru）基納米催化材料由于價(jià)格相對(duì)較低，具有較高的耐酸度，而且對(duì)反應(yīng)中間體具有適宜的吸附強(qiáng)度，受到青睞。但Ru基催化劑在酸性介質(zhì)中的產(chǎn)氫性能不高，限制了其在酸性電解槽中的應(yīng)用。研究表明，界面調(diào)控可實(shí)現(xiàn)雙活性物種間的協(xié)同催化，并能有效調(diào)制強(qiáng)耦合界面的電子結(jié)構(gòu)和提升異質(zhì)介面結(jié)構(gòu)材料的本征活性。然而，目前對(duì)Ru基異質(zhì)介面結(jié)構(gòu)的研究卻鮮有報(bào)道。
對(duì)此，木士春教授團(tuán)隊(duì)對(duì)Ru基異質(zhì)介面的電子結(jié)構(gòu)、活性起源及酸性析氫、析氧及全水解電催化性能進(jìn)行了深入探究。首先，通過密度泛函理論（DFT）理論計(jì)算發(fā)現(xiàn)釕/二硫化釕（Ru/RuS2）異質(zhì)介面具有較高的電子態(tài)，且其界面上存在明顯的電荷轉(zhuǎn)移趨勢(shì)，使得表面Ru原子對(duì)催化中間體的吸附能得到優(yōu)化，從而降低了反應(yīng)能壘，提高了本征活性。繼而，利用熔鹽體系下硫化鉀的同步還原與硫化作用，獲得了新穎的Ru/RuS2異質(zhì)介面結(jié)構(gòu)催化材料。電化學(xué)測(cè)試表明，在酸性介質(zhì)下，Ru/RuS2展示出極低的析氧（201 mV @ 10 mA cm-2）、析氫過電位（45 mV @ 10 mA cm-2）及優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。將其用于質(zhì)子交換膜電解水系統(tǒng)時(shí)，僅需1.501 V電壓值就可達(dá)到10 mA cm-2的電流密度。該項(xiàng)研究成果將為異質(zhì)界面結(jié)構(gòu)的理性設(shè)計(jì)與可控構(gòu)筑提供指導(dǎo)。
本論文通訊作者為木士春教授，第一作者為其博士研究生朱加偉。武漢理工大學(xué)納微結(jié)構(gòu)研究中心吳勁松教授團(tuán)隊(duì)協(xié)助完成了催化劑的球差電鏡表征工作。該項(xiàng)研究獲得了國(guó)家自然科學(xué)基金及校優(yōu)博基金的資助。
文獻(xiàn)鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202101539
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