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利用太陽光一步法光催化全解水產(chǎn)氫（不添加任何犧牲劑條件下將水分解成2:1的H2和O2）是最簡單和經(jīng)濟的綠色制氫方案之一。鑒于該過程是熱力學爬坡反應且涉及多電子轉(zhuǎn)移，被認為是化學領域一大“圣杯式”難題。迄今為止，僅極少數(shù)單組份半導體光催化劑可通過一步法初步實現(xiàn)該反應。金屬鹵族結構可通過鹵素離子調(diào)控能帶結構，具有優(yōu)異的載流子遷移機制，有潛力解決該難題。 

費泓涵教授課題組近年來致力于陽離子型金屬鹵族基元的光化學性質(zhì)研究，使用陰離子結構導向劑已構筑了陽離子型一維鹵化鉛鏈（Pb2X3+, Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 7818）、二維鹵化鉛層（Pb2X22+, Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 14411）和三維鹵化鉛骨架（Pb4Br62+, Chem. Sci. 2018, 1627）。這類陽離子型結構基元具有高的Pb:X比例和高配位橋連鹵素離子，表現(xiàn)出優(yōu)異的水熱穩(wěn)定性和光穩(wěn)定性，并顯示出與部分鹵化鉛鈣鈦礦類似的光生載流子性質(zhì)，但吸收帶邊均位于紫外光區(qū)域。

日前，課題組報道了一例可見光響應的有機碘化鉛晶態(tài)材料[Pb8I8(H2O)3]8+ （TJU-16）。實驗結果和DFT理論計算表明，Pb-羧酸配位作用與層內(nèi)的高配位橋連碘離子使TJU-16在寬pH范圍和沸水條件下保持高結晶度。TJU-16的吸收帶邊達到480 nm，且價帶頂和導帶底位置同時滿足質(zhì)子還原和水氧化兩個半反應所需電位?；魻栃退矐B(tài)熒光測試研究表明該材料具有長的載流子遷移距離（0.4~1.4 μm），與甲基胺鈣鈦礦相當，優(yōu)于眾多無機半導體光催化劑。TJU-16在AM1.5G模擬太陽光照射下，無需任何犧牲劑和共催化劑即能在三小時內(nèi)穩(wěn)定分解水產(chǎn)生H2和O2，析氫速率為13 μmol g-1 ?h-1，化學計量摩爾比為1.9 : 1，幾乎與水分解的理論值相同。

為了進一步提高催化效率，研究人員通過光沉積的方法將Rh助催化劑負載到TJU-16上，以抑制光生載流子的復合。其中，負載0.22 wt.‰ Rh的TJU-16-Rh0.22表現(xiàn)出最高的析氫速率（31 μmol g-1 ?h-1），且表觀量子效率與波長的相互關系與紫外可見吸收一致，意味著催化作用由本征半導體型光催化劑驅(qū)動。此外，TJU-16-Rh0.22在5個循環(huán)和57小時的連續(xù)照射下以H2 : O2 ≈ 2 : 1的化學計量摩爾比維持了全解水光催化活性，表現(xiàn)出高的光和化學穩(wěn)定性。即使當光強度降低到20 mW cm-2時，TJU-16-Rh0.22仍能催化水分解，其H2為析出速率為7.2 μmol g-1 ?h-1，STH能量轉(zhuǎn)化效率為0.014%。

參考資料

[1]同濟大學新聞網(wǎng)，化學科學與工程學院費泓涵團隊在光催化分解水研究上獲重要進展成果發(fā)表于“Nature Catalysis”，https://news.#edu.cn/info/1002/75862.htm

[2] Song, X., Wei, G., Sun, J. et al. Overall photocatalytic water splitting by an organolead iodide crystalline material. Nat Catal (2020). https://doi.org/10.1038/s41929-020-00543-4