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圖1：李大為教授團隊利用單一股線構(gòu)筑不同單分子拓撲結(jié)構(gòu)（Nature 2020, 584, 562-568.）

　　“該篇工作最大的創(chuàng)新點是我們首次實現(xiàn)了利用單一分子股線通過模擬分子伴侶蛋白誘導蛋白折疊的過程，構(gòu)筑了三種不同的分子拓撲結(jié)構(gòu)，這一過程完全區(qū)別于該領(lǐng)域以前所報道的一種合成方法對應一種拓撲結(jié)構(gòu)的策略，大大拓展了分子拓撲學在未來研究拓撲類蛋白功能及構(gòu)象關(guān)系的潛力。”李大為教授介紹，“與此同時，值得一提的是，在我們所得到的三種拓撲結(jié)構(gòu)中，存在對稱度較低的5₂結(jié)這一結(jié)結(jié)構(gòu)，這也是科學家首次報道該拓撲結(jié)構(gòu)的合成策略。”

李大為教授在華東師大作主題演講

Nature關(guān)注：一條分子鏈，打出多種結(jié)

　　作為分子拓撲學方向的奠基者和開拓者，李大為教授在構(gòu)筑納米結(jié)構(gòu)的分子結(jié)和探索其性質(zhì)和功能方向做出了卓越的貢獻。在此前的研究中，李大為教授課題組已經(jīng)報道了很多利用不同金屬模板的策略構(gòu)筑不同復雜程度的單分子結(jié)，但仍然缺乏用一條分子鏈打出多種結(jié)的策略。針對這一科學問題，受伴侶蛋白（Chaperone）機制啟發(fā)，李大為教授團隊基于上述工作，在一條分子鏈上，利用過渡金屬離子和鑭系金屬離子作為正交模板，通過點手性誘導構(gòu)筑了具有單一拓撲手性的分子結(jié)5₂。此外，研究人員也能夠利用該分子鏈選擇性合成大環(huán)0₁（unknot）和分子結(jié)3₁另外兩種拓撲異構(gòu)體。這不僅提供了構(gòu)筑復雜分子結(jié)的策略，同時也推動了分子拓撲學的發(fā)展。

圖2：分子結(jié)5₂的合成

　　分子結(jié)5₂的合成由四步制備得到（圖2）。首先配體L1與Cu(I)配位高效率地形成兩種金屬絡合物（ΛCu和ΔCu）; 第二步，由于配體中點手性的誘導，只有其中的一種構(gòu)型ΛCu絡合物能夠與三價镥離子形成開鏈的分子5₂結(jié); 第三步，通過烯烴復分解鎖定開鏈結(jié)構(gòu)得到金屬分子5₂結(jié); 第四，脫去兩種金屬離子制備得到有機分子5₂結(jié)。需要指出的是，分子結(jié)5₂的合成不受熱力學控制，不同的金屬離子添加順序會產(chǎn)生不同的結(jié)果。實驗結(jié)果表明，僅在先添加Cu (I)然后添加Lu (III)的條件下可以得到正確折疊的主要中間體(ΛCu，ΛLu)-L1?[Lu] [Cu]。研究人員通過核磁共振氫譜證實了1?[Cu] [Lu]的合成，同時圓二色譜（CD）的信號表明產(chǎn)物的拓撲結(jié)構(gòu)和立體構(gòu)型是(+5₂)–1?[Cu][Lu]。

　　此外，分子鏈L1也能夠通過大環(huán)化形成分子結(jié)0₁，或利用鑭系金屬離子形成分子三葉結(jié)3₁。質(zhì)譜證實了這三種拓撲異構(gòu)體具有相同的分子量，CD光譜表明三種拓撲異構(gòu)體之間僅有微小差異，這表明在不存在金屬離子的情況下，三種拓撲異構(gòu)體之間不存在優(yōu)勢構(gòu)象。然而，這三種拓撲異構(gòu)體在NMR DOSY譜中顯示出不同的擴散常數(shù)，從而從側(cè)面證實了分子5₂結(jié)的結(jié)構(gòu)（圖3）。

圖3：無金屬拓撲異構(gòu)體的合成與表征

　　與此同時，由于該結(jié)構(gòu)內(nèi)部存在正交的金屬配位位點，因此在所形成3₁結(jié)結(jié)構(gòu)內(nèi)，通過添加不同的金屬模板，可以實現(xiàn)結(jié)結(jié)構(gòu)的運動，由原先的Cu位點轉(zhuǎn)移至Lu位點，而這也是首次在單分子結(jié)結(jié)構(gòu)中實現(xiàn)結(jié)點的運動，為后續(xù)研究蛋白結(jié)結(jié)構(gòu)運動提供了可行性方案（圖4）。

圖4：分子3₁結(jié)內(nèi)部結(jié)點運動行為

　　在該工作中，單分子股線構(gòu)筑不同分子結(jié)結(jié)構(gòu)在分子層面模擬了分子伴侶蛋白的誘導蛋白質(zhì)折疊過程。而且，這種在DNA和蛋白質(zhì)分子中存在的分子5₂結(jié)，是首次在實驗室中被制備出來，填補了分子結(jié)周期表中的重要一環(huán)，對研究可以打結(jié)的DNA和蛋白質(zhì)的結(jié)構(gòu)和功能有重要的指導意義。

“以最為挑戰(zhàn)的科學問題來切入，以最優(yōu)美的化學手段去實現(xiàn)”

　　“我們課題組一直秉持高效工作、獨立思考的原則，是一個朝氣蓬勃、充滿快樂的團隊?！痹诶畲鬄榻淌诘恼n題組里有一種定期舉行的“茶歇假日”活動，以茶話會的形式來討論課題組成員們關(guān)于自己未來學術(shù)追求和人生發(fā)展的規(guī)劃。李大為教授認為，這樣的交流使得團隊成員都有明確的定位和工作計劃，這也是支持幫助他們實現(xiàn)理想的最好辦法。

　　李大為教授自2017年10月加入華東師大化學與分子工程學院，在不到三年的時間內(nèi)，組建了以人工分子機器人及分子拓撲學為研究重點的科研團隊，并一直致力于探究仿生分子機器運行原理及拓展單分子拓撲結(jié)構(gòu)潛在功能及應用等方向的研究，領(lǐng)導華師大研究團隊在以下幾方面取得重要進展：（1）首次提出利用機械模擬與仿生模擬兩種不同策略在構(gòu)筑分子機器人過程中各自的應用優(yōu)勢，從而指導未來分子機器人的設計（Proc. Natl. Acad. Sci. USA 2018, 115, 9397-9404. 圖5a）；（2）利用三金屬環(huán)狀中間體實現(xiàn)單一拓撲手性分子三葉結(jié)結(jié)構(gòu)的高效構(gòu)筑（J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 14249-14256. 圖5b）；（3）利用轉(zhuǎn)金屬化實現(xiàn)多種過渡金屬分子五葉結(jié)結(jié)構(gòu)的制備（J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 3952-3958. 圖5c）以及（4）首次利用實驗探究分子打結(jié)過程對于分子理化性質(zhì)的影響（Proc. Natl. Acad. Sci.USA 2019, 116, 2452-2457. 圖5d）。相關(guān)研究成果均以華東師范大學為第一單位發(fā)表，上述工作的第一完成人張亮博士為華東師范大學化學與分子工程學院紫江青年學者。

　　基于李大為教授近期依托華東師大在納米分子科技領(lǐng)域的研究成果，Nature雜志曾于2018年對李大為教授研究團隊進行了重點報道（‘Small science grows large in new hands’ Nature 2018, 564, S65-S66. 圖5e），認為相關(guān)合作已經(jīng)成為推動中英友好科技合作的典型事例，為未來中英科技合作建立了新范式。

圖5：（a-d）李大為教授華師大團隊近期研究工作回顧;（e）李大為教授與團隊負責人張亮博士

　　“我們課題組的工作基本都是長線研究，我知道這一點并不‘討巧’，但我還是堅持鼓勵學生以最為挑戰(zhàn)的科學問題為切入點，以最優(yōu)美的化學手段去實現(xiàn)我們的目標?！崩畲鬄榻淌诒硎?，“兩邊團隊一直都在緊密合作、資源共享，真正做到了將中英兩種文化、兩種科研體系深度融合，我相信未來也會做的更好。”

Nature原文報道：https://www.nature.com/articles/s41586-020-2614-0