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鋰氧氣電池以金屬鋰作為負(fù)極，空氣中的氧氣作為正極的活性物質(zhì)，具有極高的理論能量密度。但是，這一體系目前仍存在著較多的問題，尚不能實(shí)現(xiàn)商業(yè)化應(yīng)用。 主要原因是其多相反應(yīng)動(dòng)力學(xué)遲滯和高活性中間產(chǎn)物LiO₂引發(fā)嚴(yán)重的副反應(yīng)，使得電池可逆性較低、循環(huán)壽命較短。該課題組長期致力于開展基于氧氣電極方面的研究，前期通過對氧氣電極的催化設(shè)計(jì)和結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，構(gòu)筑了一系列固、液相催化劑，針對性地改善了以上問題，從而顯著提升了鋰氧氣電池的電化學(xué)性能（Chem, 2018, 4, 2685?2698; Adv. Energy Mater., 2018, 8, 1800089; Energy Environ. Sci., 2012, 5, 9765?9768; ACS Catal., 2018, 8, 7983?7990）。

該工作則在先前研究的基礎(chǔ)上進(jìn)一步開展氧氣電極液相催化研究，首次將具有雙位點(diǎn)（路易斯酸堿對）的亞碘酰苯（PhIO）有機(jī)小分子應(yīng)用作為鋰氧氣電池的溶液相催化劑。結(jié)合實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算結(jié)果發(fā)現(xiàn)，基于該具有雙位點(diǎn)活性的溶液相催化劑構(gòu)筑了新型固/液接觸界面，大幅改善了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，并通過其I³⁺=O^2?（雙位點(diǎn)）有效俘獲LiO₂物種，形成LiO₂-3PhIO中間產(chǎn)物，抑制了副反應(yīng)；相對于傳統(tǒng)的兩電子直接分解途徑，提供了一條更加可逆且動(dòng)力學(xué)更加有利的反應(yīng)途徑，從而提升了鋰氧氣電池的可逆性，大大延長了電池的循環(huán)壽命。

該工作在董全峰教授和鄭明森副教授的共同指導(dǎo)下完成。廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院2015級iChEM博士生林曉東（已畢業(yè)）和2018級博士生孫宗強(qiáng)為論文的共同第一作者。理論計(jì)算部分由袁汝明副教授完成，唐淳（2015級iChEM博士生，已畢業(yè)）、徐攀（2017級博士生）、崔學(xué)陽（2018級博士生）等參與了部分工作。周志有教授和洪宇浩博士在微分電化學(xué)質(zhì)譜方面提供了積極的幫助與支持。另外，感謝于臘佳老師在電子順磁共振實(shí)驗(yàn)上的幫助，蘇海勝、朱禮林和馮慧姝在拉曼光譜測試上的幫助以及陶丹丹在紫外可見光譜測試上的幫助。該工作得到了國家自然科學(xué)基金委（項(xiàng)目批準(zhǔn)號：U1805254, 21673196, 21703186, U1705255, 21773192）的資助。

論文鏈接： https://doi.org/10.1002/aenm.202001592