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氧化石墨烯（GO）是富含羥基、羰基和羧基等官能團(tuán)的功能化二維材料，在很多溶劑中均具有良好的分散性。GO不僅可以通過共價鍵進(jìn)一步功能化，而且可以通過靜電作用、范德華力和氫鍵進(jìn)行組裝，在能源和環(huán)境領(lǐng)域頗具應(yīng)用前景。采用Hummers方法，即由石墨與強(qiáng)氧化劑（MnO₄^-、FeO₄^2-、H₂O₂等）在強(qiáng)酸環(huán)境中（濃H₂SO₄、HNO₃等）中反應(yīng)制備的GO，記作CGO，其尺寸、層數(shù)和結(jié)晶度很難控制。此外，必須使用大量的水來去除有害的殘留化學(xué)物質(zhì)并獲得清潔的CGO。電化學(xué)剝落石墨制備GO（記作EGO）工藝簡便，綠色環(huán)保，但氧化程度偏低且不可控。

針對上述問題，研究團(tuán)隊提出了一種光電協(xié)同的約束自由基加成反應(yīng)策略，以草酸根陰離子（OA^-）作為插層離子和共反應(yīng)劑，通過電生羥基自由基（OH^?）和OA^-的隨后化學(xué)轉(zhuǎn)化過程（EC反應(yīng)）延長OH^?的壽命，并將OH^?約束在石墨-石墨烯/溶液界面，有效提高OH^?的界面濃度，通過自由基加成反應(yīng)制備EGO。由于草酸自由基具有光活性，光電協(xié)同大大提高了制備效率。所制備EGO氧化度可控，層數(shù)少，尺寸大。紅外光譜數(shù)據(jù)顯示該EGO富含羥基和環(huán)氧基，而羰基和羧基的譜峰極其微弱，表明其晶體結(jié)構(gòu)非常完整。

所制備的EGO具有很好的自組裝和共組裝性能。以苯胺分子為共組裝劑，通過π-π堆疊作用制備的苯胺/EGO共組裝膜，構(gòu)筑水分子輸運(yùn)的“氫鍵”通道，提高水分子的通量。同時，苯胺/EGO共組裝膜內(nèi)的層間局域高離子強(qiáng)度環(huán)境，大大提高了離子截留率，在海水淡化和水凈化方面具有廣闊的應(yīng)用前景。

該工作是詹東平教授和李劍鋒教授、張秋根副教授以及航空航天學(xué)院韓聯(lián)歡助理教授合作完成，實現(xiàn)了電解制備石墨烯的同步功能化，并提高了EGO自組裝性能。論文第一作者為廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院博士生陳杜宏，碩士生林震、博士后Matthew Sartin、博士生劉佳等參與了研究。該研究工作得到國家自然科學(xué)基金（項目批準(zhǔn)號：21827802、21621091、21573054）的資助。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c02158