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光催化還原CO₂通過利用太陽能把CO₂轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品，有望同時(shí)解決碳排放和能源短缺的問題，且具有污染小、反應(yīng)條件溫和、耗能低等優(yōu)點(diǎn)，已成為國際學(xué)術(shù)界的研究熱點(diǎn)。ZnS是一種重要的II-VI族過渡金屬硫化物，不僅光生載流子產(chǎn)生的理論效率較高，而且由于其具有相對(duì)較負(fù)的導(dǎo)帶電位而使光生電子具有強(qiáng)還原能力。在水溶液體系中，光催化還原CO₂反應(yīng)（CO₂RR）和光解水反應(yīng)（HER）是同時(shí)存在的，兩個(gè)相互競爭的過程。然而，迄今為止，闡明CO₂RR和HER兩個(gè)競爭反應(yīng)的光催化選擇性機(jī)理仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

近日，我校化學(xué)化工學(xué)院青年教師李盼博士在環(huán)境/化工領(lǐng)域國際權(quán)威期刊Applied Catalysis B: Environmental （SCI一區(qū)，影響因子14.23）上發(fā)表題為“Unraveling the selectivity puzzle of H₂ evolution over CO₂ photoreduction using ZnS nanocatalysts with phase junction”（DOI: 10.1016/j.apcatb.2020.119115）的研究論文，原文鏈接為：

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0926337320305300。

 作者選擇ZnS作為模型催化劑，構(gòu)筑了“Sphalerite-Wurtzite”相結(jié)，同時(shí)研究了水溶液中CO₂RR和HER性能。結(jié)合實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算，從動(dòng)力學(xué)（反應(yīng)物/產(chǎn)物吸脫附）和熱力學(xué)（氧化還原電勢、中間產(chǎn)物的吉布斯自由能改變）兩方面深入系統(tǒng)地探討了兩者之間的競爭，揭示了ZnS對(duì)HER表現(xiàn)出較高選擇性的原因（如上圖所示）。該研究成果不僅加深了對(duì)水溶液體系中CO₂RR和HER兩個(gè)競爭反應(yīng)的理解，同時(shí)對(duì)今后半導(dǎo)體催化劑光催化還原選擇性的調(diào)控具有重要指導(dǎo)意義。

上述工作受到中國科學(xué)院一帶一路項(xiàng)目、國家自然科學(xué)基金、商丘師范學(xué)院博士啟動(dòng)經(jīng)費(fèi)的資助。商丘師范學(xué)院化學(xué)化工學(xué)院以及河南省新能源電池材料工程技術(shù)研究中心為本工作的順利進(jìn)行提供了設(shè)備和資金支持。