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氧析出反應(OER)是眾多能源轉(zhuǎn)換系統(tǒng)的關(guān)鍵半反應。然而由于該反應的動力學過程緩慢，即使借助貴金屬催化劑，該反應的效率依然非常低。開發(fā)高效廉價的OER電催化劑具有一定的挑戰(zhàn)性。MOFs材料具有孤立的活性位點和大的比表面積，是高效催化劑的候選材料。但是由于MOFs材料的導電性差、活性位點容易被配體包埋，導致MOFs催化劑的電催化活性并不令人滿意。 MOFs材料在電催化領(lǐng)域的應用研究仍處于初級階段。基于此，中山大學化學學院李光琴教授和中南大學物理與電子學院劉敏教授合作，提出通過在MOFs中引入缺陷配體的策略來調(diào)控MOFs的電催化性能。缺陷的單羧酸配體的引入，一方面可以在MOFs中引入暴露的活性位點，另一方面可能會對MOFs的電子結(jié)構(gòu)進行有效調(diào)控，從而提高MOFs的電催化活性。這將為發(fā)展MOFs電催化劑，提供新的思路。 

通過引入缺陷配體調(diào)控MOF電子結(jié)構(gòu)，增強電催化活性 

        首先為了驗證 “缺陷配體”策略的可行性，該團隊選用一種層狀的由金屬鈷和對苯二甲酸配位形成的MOFs(CoBDC)作為例子通過理論計算對材料的電子結(jié)構(gòu)和理論活性進行研究。理論計算結(jié)果表明：部分引入缺陷的二茂鐵單甲酸配體后，材料的電子結(jié)構(gòu)能夠被有效調(diào)控，價帶和導帶間的帶隙減小，金屬鈷的離域化程度增加，從而優(yōu)化了中間體的吸附，提高了材料的理論活性。

        基于理論計算，該團隊合成了CoBDC,并引入二茂鐵單甲酸的缺陷MOFs(CoBDC-Fcx)。通過將MOFs負載在泡沫鎳基底上可以制備出規(guī)整的缺陷MOF納米陣列CoBDC-Fc-NF。接下來他們使用同步輻射X射線吸收光譜，對材料的電子結(jié)構(gòu)和配位環(huán)境進行了研究，結(jié)果表明：缺陷配體的引入確實能夠有效調(diào)控材料的電子結(jié)構(gòu)，同時引入配位不飽和的缺陷位點作為高活性的催化位點。電催化活性測試發(fā)現(xiàn)，引入缺陷配體二茂鐵單甲酸后，材料的電催化OER活性，能夠得到明顯提高。同時該團隊也在CoBDC中引入其他的單羧酸配體如對醛基苯甲酸和對氨基苯甲酸，并測試其催化性能，發(fā)現(xiàn)同樣能提高CoBDC的電催化活性，證明該方法具有一定的普適性。該工作不但為拓展MOFs在電催化劑方面的應用提供了新的思路，而且為電催化劑的設(shè)計，提供了新策略。

        上述研究進展發(fā)表于Nature Communications雜志，中山大學化學學院為第一完成單位，中山大學化學學院李光琴教授和中南大學物理與電子學院劉敏教授為共同通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學基金、國家重點研發(fā)計劃、日本光源，廣東省“珠江人才計劃”引進創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)團隊項目的大力支持。

        論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-13051-2