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能源是國民經(jīng)濟發(fā)展和社會生活保障的重要物質(zhì)基礎(chǔ)。化石能源資源的有限性和使用過程中造成的大量CO₂溫室氣體排放的環(huán)境污染問題已經(jīng)很嚴(yán)重。導(dǎo)致全球氣候的厄爾尼諾現(xiàn)象加劇，影響人類社會的可持續(xù)發(fā)展。因此，2015年12月12日，巴黎世界氣候變化大會通過了溫室氣體減排協(xié)議。全球2015年CO₂排放357億噸，而中國是100億噸。如何在不降低經(jīng)濟發(fā)展的前提下，降低碳排放給我們提出了巨大的挑戰(zhàn)。

諾貝爾獎獲得者Olah教授提出了甲醇經(jīng)濟學(xué)，即通過催化的方法將CO₂和水反應(yīng)生成甲醇來解決能源和環(huán)境問題。目前，關(guān)于水中CO₂還原的研究主要集中在它的電催化還原和光催化還原兩大途徑。（1）光催化二氧化碳和水還原主要用各種金屬修飾的半導(dǎo)體材料如TiO₂納米顆粒將CO₂轉(zhuǎn)化為甲烷。存在的主要問題是電子和空穴的分離。（2）電催化二氧化碳和水還原主要采用均相的貴金屬絡(luò)合物催化劑，產(chǎn)物以甲酸為主，也有高效生成CO的例子。（3）光電聯(lián)合催化二氧化碳和水還原制備碳基能源分子的報道還比較少。存在的問題是陰陽電極間加質(zhì)子膜，產(chǎn)物復(fù)雜，產(chǎn)率低和主要產(chǎn)物仍為氫氣等。

蘭州大學(xué)景歡旺教授團隊在多年從事CO₂和環(huán)氧反應(yīng)制備碳酸脂和染料敏化太陽能電池研究（DSSC）的的基礎(chǔ)上，設(shè)計構(gòu)建了新型的光電催化人工光合成體系，由多重功能化的光陰極、光陽極、電解液和外加硅電池構(gòu)成（Fig. 1）。其中的反應(yīng)不僅涉及光電催化CO₂還原和光解水，還包含C-C偶聯(lián)反應(yīng)過程，從而實現(xiàn)了由CO₂在水中直接制備甲醇和乙醇并放出氧氣（Eq. 1），將太陽能轉(zhuǎn)化為醇類碳基能源分子。新型人工光合成體系實現(xiàn)了在實驗室兩個太陽強度下光量子效率（Φ_cell）0.56%制備出100%的乙醇溶液，合成速率為22μM/hcm². (ChemSusChem, Accepted Article, DOI: 10.1002/cssc.201601828； 中國發(fā)明專利申請，CN201510914432.8； CN201611096224.2)。同位素標(biāo)記實驗證明了產(chǎn)物來源于CO₂，氧氣來源于水。

這一原創(chuàng)性的人工光合成設(shè)計思想，用電化學(xué)的方法模擬植物類囊體中的膜電位解決了光催化中的光生電子與空穴的分離問題，用配體模擬生物體系的Calvin循環(huán)，用便宜的署紅敏化半導(dǎo)體模擬葉綠素吸收光子生成光電子，金屬鈀吸附水溶液中的質(zhì)子，原位接受電子生成氫原子還原CO₂。光電協(xié)同催化，在遠小于理論水解電壓的0.56V實現(xiàn)了高效的人工光合成制備乙醇和甲醇。更驚喜的是該系統(tǒng)在無外加電壓下，也可生成乙醇（Φ_cell= 0.13%）。

最近，該課題組關(guān)于光電催化CO₂還原的系列工作還有：尼羅紅修飾的TiO₂光陰極人工光合成生成甲醇的速率達到了106μM/hcm², 對應(yīng)的光量子效率高達0.95% （J. Mater. Chem. A, 2017, 5, 5495-5501）；和泡沫鎳負(fù)載氨基修飾TiO₂光陰極光電催化二氧化碳還原（Journal of Catalysis, 2017, 10.1016/j.jcat.2017.01.013）和多重修飾TiO₂光陰極二氧化碳還原生成甲醇的工作（Applied Catalysis B: Environmental 205 (2017) 254-261）。