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第一作者：仇江回
通訊作者：彭娟
通訊單位：寧夏大學(xué)
論文DOI：10.1016/j.cej.2025.165447

寧夏大學(xué)彭娟團(tuán)隊(duì)通過(guò)一步水熱法成功制備了自支撐SnO?/NF電極，實(shí)現(xiàn)了聚對(duì)苯二甲酸乙二醇酯（PET）塑料衍生的乙二醇（EG）高效電催化氧化為高附加值甲酸鹽（法拉第效率達(dá)99.8%）。結(jié)合陰極CO?還原反應(yīng)（CO?RR），構(gòu)建了PET氧化||CO?RR耦合系統(tǒng)，在2.9 V電壓下甲酸鹽總法拉第效率達(dá)182%，為廢棄塑料資源化利用提供了新策略。

全球每年約7000萬(wàn)噸PET塑料因難降解性主要通過(guò)填埋或焚燒處理，造成嚴(yán)重環(huán)境與資源浪費(fèi)。同時(shí)，化石燃料過(guò)度使用導(dǎo)致CO?過(guò)量排放加劇溫室效應(yīng)。傳統(tǒng)PET回收技術(shù)（如機(jī)械回收）經(jīng)濟(jì)性低，而電催化技術(shù)因反應(yīng)條件溫和、選擇性高、碳排放低，成為塑料升級(jí)回收的理想途徑。然而，現(xiàn)有EG氧化反應(yīng)（EGOR）催化劑依賴(lài)貴金屬，成本高且易中毒，亟需開(kāi)發(fā)高效廉價(jià)的替代材料。

1. 催化劑設(shè)計(jì)與性能

研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)調(diào)控SnO?負(fù)載量?jī)?yōu)化電極性能，發(fā)現(xiàn)SnO?的氧親和位點(diǎn)可抑制析氧副反應(yīng)，并通過(guò)界面電子效應(yīng)調(diào)控Ni活性中心的d帶中心位置，促進(jìn)醛中間體吸附與C-C鍵斷裂。

圖1. SnO?/NF電極的結(jié)構(gòu)表征

圖2. SnO?/NF電極電化學(xué)測(cè)試和產(chǎn)物分析

2. 反應(yīng)機(jī)制

原位拉曼與FTIR表明：EGOR遵循“電化學(xué)-化學(xué)串聯(lián)”路徑，NiOOH作為活性中心氧化EG，SnO?作為電子傳輸層促進(jìn)中間體轉(zhuǎn)化。DFT計(jì)算證實(shí)SnO?使Ni位點(diǎn)d帶中心上移，降低CHOCHO*形成的能壘（0.55 eV vs. NiOOH的0.77 eV）。

圖3. SnO?/NF電極反應(yīng)機(jī)理研究

圖4. DFT計(jì)算結(jié)果

3. 實(shí)際應(yīng)用

將PET水解液（EG+TPA）與CO?RR耦合，系統(tǒng)在30 h穩(wěn)定性測(cè)試中保持高效運(yùn)行，最終分離獲得87.62%對(duì)苯二甲酸和89.1%甲酸鈉。

圖5. PET的升級(jí)回收

該工作通過(guò)SnO?/Ni界面工程實(shí)現(xiàn)了PET塑料與CO?協(xié)同轉(zhuǎn)化，兼具環(huán)境與經(jīng)濟(jì)效益。未來(lái)可通過(guò)擴(kuò)大電極尺寸、優(yōu)化反應(yīng)器設(shè)計(jì)推動(dòng)工業(yè)化應(yīng)用，為“雙碳”目標(biāo)下廢棄碳資源循環(huán)提供新思路。

彭娟教授：寧夏大學(xué)教授、博士生導(dǎo)師，2023-2024連續(xù)兩年入選全球前2%頂尖科學(xué)家榜單。2016年入選寧夏“百人計(jì)劃”人才，2018年入選自治區(qū)科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才。主持完成了項(xiàng)國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目及多項(xiàng)省部級(jí)項(xiàng)目。在研主持國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目地區(qū)項(xiàng)目1項(xiàng)，重點(diǎn)項(xiàng)目子課題1項(xiàng)及多項(xiàng)省部級(jí)項(xiàng)目。以第一作者或通訊作者發(fā)表學(xué)術(shù)論文60余篇，單篇最高被引 2000余次。相關(guān)文章發(fā)表在高質(zhì)量期刊如Nano Letters, Small, Journal of Materials Chemistry A, Materials Today Nano, Materials Today Advances, ACS Applied Materials and Interfaces 等。授權(quán)發(fā)明專(zhuān)利2項(xiàng)，實(shí)用新型專(zhuān)利1項(xiàng)。1篇文章入選“中國(guó)最具國(guó)際影響百篇論文”。獲第六屆中國(guó)僑界貢獻(xiàn)創(chuàng)新人才獎(jiǎng)。獲寧夏科技進(jìn)步獎(jiǎng)三等獎(jiǎng)（排名2)，指導(dǎo)研究生獲得寧夏回族自治區(qū)優(yōu)秀碩士學(xué)位論文；榮獲寧夏優(yōu)秀自然科學(xué)論文一等3項(xiàng)，二等獎(jiǎng)2項(xiàng)，三等獎(jiǎng)1項(xiàng)。指導(dǎo)本科生和研究生獲自治區(qū)“互聯(lián)網(wǎng)+”創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)大賽銀獎(jiǎng)和銅獎(jiǎng)，指導(dǎo)本科生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)項(xiàng)目國(guó)家級(jí)2項(xiàng)，區(qū)級(jí)3項(xiàng)。主編教材1部，參編教材2部。