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近日，鄭州大學(xué)化工學(xué)院新能源科學(xué)與工程交叉研究中心與其他高校聯(lián)合，在二維材料電催化領(lǐng)域取得新進(jìn)展。其研究成果以題為“Frenkel 缺陷單層 MoS 2 催化劑用于高效析氫”的研究論文發(fā)表在國際期刊Nature Communications。化工學(xué)院青年教師邵功磊博士為論文共同第一作者，蘇州大學(xué)李彥光教授、湖南大學(xué)劉松教授、華東理工大學(xué)戴升教授和天津理工大學(xué)羅俊教授為共同通訊作者。

目前，二維納米材料由于其獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)和原子構(gòu)型已經(jīng)被廣泛研究并應(yīng)用于電催化領(lǐng)域，特別是電催化分解制氫。先前諸多研究成果表明二維材料的邊緣為電催化反應(yīng)提供了活性位點(diǎn)。然而，相比于二維納米材料基面而言，其邊緣原子活性位點(diǎn)有限，優(yōu)化和調(diào)控二維基面的活性位點(diǎn)數(shù)量是提高其整體電催化活性的關(guān)鍵所在。目前，科研人員開發(fā)出各種策略，包括缺陷工程、表面改性、相轉(zhuǎn)化工程和應(yīng)力應(yīng)變調(diào)控等，以增加二維材料基面上的活性位點(diǎn)數(shù)量并優(yōu)化其析氫反應(yīng)性能。其中，缺陷工程策略主要基于異質(zhì)原子摻雜，尤其是貴金屬摻雜，然而會增加合成方法的成本和復(fù)雜性。同時，貴金屬摻雜策略僅取代原子顯示出有限電催化性能，仍有很大改進(jìn)空間，并且附加類型的點(diǎn)缺陷是否可為二維材料提供所需的活性位點(diǎn)也值得深入研究。因此，開發(fā)一種簡便、經(jīng)濟(jì)的二維電催化劑缺陷工程策略具有重要意義。

研究團(tuán)隊首次通過退火處理成功設(shè)計并制備出含F(xiàn)renkel缺陷的單層MoS2催化劑，并通過球差電鏡揭示出MoS2中Frenkel缺陷的原子結(jié)構(gòu)。微反應(yīng)器電化學(xué)測試表明，含F(xiàn)renkel缺陷的單層MoS2表現(xiàn)出比初始MoS2和Pt-MoS2更高的析氫反應(yīng)活性。通過計算揭示出，由于MoS2中存在Frenkel缺陷而引入獨(dú)特電荷分布，從而改變H的吸附位點(diǎn)，并為缺陷MoS2單層提供適度的H*吸附能。該研究不僅深入研究點(diǎn)缺陷MoS2材料的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系，并且在原子水平上為二維電催化劑的設(shè)計提供一種高效、經(jīng)濟(jì)的缺陷工程策略。

該工作得到國家自然科學(xué)基金的資助。

全文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-29929-7